人为废水产生已经引起了全球范围内水污染的重要关注。在现代社会中，大部分废水处理采用了集中式水处理策略，其中废水被收集到污水系统中并在水处理厂进行处理。尽管这些方法很有用，但是对于地理上孤立的社区和开放表面水流（如河流、池塘和湿地）来说，集中式基础设施的建设和维护存在困难。因此，迫切需要开发原位技术，在现场对污染水进行修复，并立即恢复生态环境。生物降解水中的污染物是迄今为止最常用的原位水处理技术之一。随着水中新的生物难降解有机物的出现（多环芳烃、氯化碳烃等），对于开发环境友好的原位策略以处理水中的难降解有机污染物的需求日益增加。
浙江大学环境与资源学院王娟研究员提出了一种解耦式氧化过程策略（DOP），通过高效催化剂的设计在AOP中在氧化和还原的两个半反应之间产生足够的正电位差（ΔE），从而触发两个解耦的半反应。该过程在对被污染水体中有机污染物氧化的同时将氧化剂的还原隔离到一个孤立的浮动腔室中，以防止水环境与氧化添加剂的直接接触，从而消除与AOP相关的潜在环境危害（图1）。
研究者进一步开发了一个浮动的DOP装置，由于该解耦过程能够将阴极和阳极的半反应在空间上隔离，该装置为现场处理难降解有机化合物所需的高氧化电位提供了可行的实施途径。该装置对有机污染物的浓度变化具有自响应特性。通过模拟实验和斑马鱼栖息地的实际应用，作者们验证了该装置在安全性和有效性方面的优势（图2）。
更有趣的是，该DOP装置展现了在大规模水处理中的可行性。作者们验证了六个模块化装置集成处理12升含有5 μM BPA的污染水，并设计了便于户外使用的设备外壳。在实验中，单个浮动模块化装置能够将200升水中3 μg L^-1的BPA浓度降至低于美国EPA设定的无影响浓度。此外，该模块化装置可以轻易实现硫酸盐的回收，实现再利用过程（图3）。
图1. 解耦氧化过程（DOP）与传统的高级氧化过程（AOP）之间的对比。 a. DOP原理及原位水处理示意图。b. AOP原理及原位水处理示意图。
图2. 漂浮式DOP装置的设计及自响应水处理性能测试。a, 漂浮式DOP装置的示意图。 b, 漂浮式DOP装置的照片。c, 漂浮式DOP装置的BPA去除性能。d, 应用漂浮式DOP装置水体中的BPA及装置中的PDS浓度变化。e, 斑马鱼在不同水处理方式下致死情况的照片。f, 斑马鱼在不同水处理方式下的致死情况。
图3. DOP装置在原位废水处理和资源回收方面的可行性。a, DOP装置阵列处理12 L污染水的照片。b, 应用不同数量装置处理不同体积水中BPA的反应动力学常数。c, 装置户外应用便携式外壳的照片。d, DOP装置处理200 L废水的照片。e, 图d中DOP装置里的PDS及水缸里的BPA浓度变化。f, 有无DOP装置时，6天前后BPA浓度的对比。g和h, 经6天处理前后200 L水中pH和铜离子的浓度对比。i, DOP装置中硫酸盐回收示意图。
研究成果以“Decoupled oxidation process enabled by atomically dispersed copper electrodes for in-situ chemical water treatment”为题，于2024年2月08日在线发表于Nature Communications ，浙江大学环境与资源学院王娟研究员为最后通讯作者，材料学院吴浩斌研究员为共同通讯作者，浙江大学环境与资源学院博士生余紫薇为该论文的第一作者。
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45481-y