平流层臭氧损耗会使到达地球表面的紫外线增加，危害生态环境和人体健康。大气中四氯化碳（CCl4）对平流层臭氧损耗有重要影响。其最新排放状况和潜在排放源需持续关注和探索。浙江大学方雪坤研究员团队于2021-2022年在中国东部两个观测点位进行现场观测，获取了约12000个CCl4空气样品，首次基于本地化的观测数据反演了中国东部CCl4的排放量，并通过对大量工业源样品进行分析，识别了CCl4的潜在排放源。此项研究成果为我们揭示了CCl4的最新排放状和此前未被考虑的潜在排放源，为CCl4排放的准确定量和臭氧层保护工作的开展提供了新的方向。
这项研究于北京时间2024年2月26日在线发表在《Nature Communications》上，浙江大学环境与资源学院博士生李博伟为该论文的第一作者，方雪坤研究员为通讯作者，浙江大学为第一和通讯作者单位。
本地化观测数据
经过两年的观测，获得了11,174个在线样品和294个离线样品（图1），其中浙江大学（ZJU）和浙江上黄（SHH）站点分别约有17%和13%的CCl4观测浓度高于90 ppt。时常检测到的高浓度样品意味着中国东部存在大量的CCl4排放。
图12021-2022年间浙江大学（ZJU）和浙江上黄(SHH)站点CCl4观测浓度时序变化
模拟排放敏感性印痕，探索站点对中国东部排放的代表性
排放敏感性是建立区域反演系统的必要条件。利用大气传输模型模拟得到本研究站点（ZJU和SHH）及此前反演研究常用站点（韩国Gosan）的平均排放敏感性（图2）。相比于Gosan站点，本研究所建观测点对中国东部CCl4的排放具有更好的代表性，为获得可靠的排放反演结果提供了良好的数据基础。
图2ZJU和SHH站点的平均排放敏感性（a, b），Gosan站点的平均排放敏感性（c, d），ZJU和SHH站点与Gosan站点的平均排放敏感性比值分布（e, f）。ZJU、SHH和Gosan站点分别用蓝色三角形、蓝色圆点和蓝色十字表示。加粗的黑线框定的区域为本研究的目标反演区域
建立区域排放反演系统，揭示中国东部CCl4排放和空间分布
研究发现，2021-2022年间中国东部CCl4平均排放量为7.6 ± 1.7 Gg/yr，略高于之前研究中报道的2019年中国东部的CCl4反演排放量（图3a）。
图3不同研究中CCl4排放量估算结果，及中国向UNEP报告的消费量（a）；2021年（a）和2022年（b）中国东部CCl4平均排放量的空间分布
识别CCl4潜在排放源
进一步探讨了CCl4是否存在此前未被考虑的排放源。研究发现通用设备制造业（MGPM）时常能检测出CCl4浓度高值，平均浓度为所检测17个行业中最高，指出通用设备制造业为CCl4的潜在排放源（图4）。
图4不同行业的CCl4浓度分布。箱线图显示了中位数、第5、25、75和95百分位以及平均值。实心圆点代表每个样品的浓度
本研究首次基于本地化观测数据反演了中国东部地区CCl4最新排放量，为评估臭氧层恢复演变进程提供了数据支撑。尽管研究取了重要进展，但CCl4反演排放量和清单排放量之间仍然存在很大差距。未来的工作需要建立更完善的CCl4排放清单，进一步厘清CCl4潜在排放源中CCl4的具体排放过程，以更准确地定量CCl4排放，为臭氧层保护提供科学支撑。
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https://www.nature.com/articles/s41467-024-45981-x